بررسی تجربی و محاسباتی ساختار انبوهه و سطوح نانو ساختار اکسید آلومینیم در فاز گاما (?-al2o3)

ساختار ?-al2o3، یک ساختار اسپینلی معیوب با تهی جاهای کاتیونی می باشد، که به عنوان یک اکسید فلزی متخلخل محسوب می شود. در این پایان نامه، ویژگی های ساختاری والکترونی ساختار انبوهه و نانولایه ی ترکیب ?-al2o3 مورد بررسی قرار گرفته-اند. محاسبه ها بر مبنای نظریه ی تابعی چگالی با استفاده از روش امواج تخت بهبود یافته خطی به علاوه ی اوربیتال های موضعی (lo+apw ) و استفاده از پتانسیل تبادلی بکه-جانسون اصلاح شده ( mbj) با کد محاسباتی wien2k انجام گرفته اند. ما ویژگی های ساختاری ترکیب ?-al2o3 را با استفاده از رهیافت pbe-gga مورد بررسی قرار داده ایم. در محاسبه ی پارامترهای ساختاری مانند ثابت های شبکه ی محاسباتی، مدول حجمی و مشتق آن، به نتایج قابل قبولی در توافق با مقادیر تجربی دست یافتیم، اما این رهیافت در محاسبه ی ساختار الکترونی موفق نبود و نشان دادیم که پتانسیل تبادلی mbj به عنوان یک روش شبه موضعی، می تواند گاف نواری ترکیب ?-al2o3 را در توافق بسیار خوبی با مقدار تجربی پیش بینی کند. ما همچنین، توجیه فیزیکی سازوکار این پتانسیل تبادلی در پیش بینی نتایج مطلوب ساختار الکترونی ترکیب ?-al2o3 را با رسم جمله های مختلف پتانسیل تبادلی mbj، به طور کاملاً واضح مورد بحث قرار دادیم. به دلیل حجم سنگین محاسبات ساختار نانولایه ی ?-al2o3 ، مطالعات بر روی نانولایه ی این ترکیب را فقط در دو راستای [001] و [110] محدود کردیم. به منظور بررسی پایداری نانولایه ها، انرژی تشکیل این نانو لایه ها محاسبه شدند و نتایج نشان دادند که نانولایه ی [110]، پایداری بیشتری نسبت به نانولایه ی [001] دارد. محاسبه ی ساختار الکترونی نانولایه ها را با رهیافت-های pbe-gga و gga-ev انجام دادیم و نتایج نشان دادند که رهیافت gga-ev، ساختار الکترونی را در مقایسه با رهیافت gga و کار دیگران، بهتر پیش بینی می کند. در گام بعد به منظور تحلیل بهتر داده های تجربی موجود برای ترکیب ?-al2o3 ، عیوب ذاتی اکسیژن و آلومینیوم خنثی و باردار را در این ترکیب وارد کردیم، که این منجر به ایجاد زیرترازهای دهنده و پذیرنده ای درون گاف نواری اصلی شد. تغییرات ساختار الکترونی ناشی از این عیوب ذاتی را با استفاده از پتانسیل تبادلی mbj ، محاسبه کردیم و نشان دادیم که نتایج حاصل از آن ها در توافق بسیار خوبی با مقدار تجربی و در مقایسه با کار دیگران می باشد. ما همچنین ساختار الکترونی ترکیب ?-al2o3 را در حضور یک میدان الکتریکی خارجی بررسی کردیم. نتایج نشان دادند که گاف نواری این ترکیب بعد از اعمال میدان الکتریکی خارجی کاهش پیدا می کند، ولی انرژی کل و نیروی وارد بر اتم ها افزایش می یابند. تغییرات طول و زوایای پیوند نسبت به تغییرات چگالی الکترونی در ناحیه ی پیوندی در اثر واهلش اتم ها، بیشتر است که این را به صورت جابه جایی زیر شبکه ی آنیون نسبت به زیر شبکه ی کاتیون، توصیف کردیم. در بخش تجربی این پایان نامه، توانستیم غشای اکسید آلومینیوم در فاز گاما را با موفقیت سنتز کنیم. بررسی و تحلیل نتایج حاصل از آنالیزهای تحریک ماورای بنفش و طیف فوتولومینسانس از نمونه های سنتز شده و بررسی گذارهای بین نواری ایجاد شده توسط نقص های نقطه ای خنثی و باردار، همخوانی بسیار خوبی با نتایج محاسباتی و شبیه سازی داشتند.