Virtual experiments as a data analysis tool for neutron scattering measurements

w h ic h is w id el y u se d to si m u la te n eu tr o n sc at te ri n g in st ru m en ts . T h e n ew co m p o n en t al lo w s th e sa m p le to b e d es cr ib ed b y it s m at er ia l d yn am ic st ru ct u re fa ct o r, w h ic h is se p ara te d in to co h er en t an d in co h er en t co n tr ib u ti o n s. T h e ef fe ct s o f ab so rp ti o n an d m u lt ip le sc at te ri n g ar e tr ea te d an d re su lt s fr o m si m u la ti o n s an d p re vi o u s ex p er im en ts ar e co m p ar ed . T h e sa m p le co m p o n en t ca n al so b e u se d to tr ea t an y sc at te ri n g m at er ia l w h ic h m ay b e cl o se to th e sa m p le an d th er ef o re co n ta m in at es th e to ta l, m ea su re d si gn al . � 2 0 0 9 E ls ev ie r In c. A ll ri gh ts re se rv ed . 1 . In tr o d u c ti o n N eu tr o n sc at te ri n g p ro vi d es a la rg e va ri et y o f in st ru m en ts to p ro b e st ru ct u re an d d yn am ic s o f co n d en se d m at te r. H o w ev er ,t h e te ch n iq u e is fl u x li m it ed ,w h ic h m o ti va te s co n ti n u o u s ef fo rt s to im p ro ve b o th th e fl u x an d th e o ve ra ll ef fi ci en cy o f th e in st ru m en ts . T h er ef o re b o th an al yt ic al an d n u m er ic al m et h o d s ar e u se d in o rd er to d et er m in e o p ti m al in st ru m en t co n fi gu ra ti on s. 0 0 2 1 -9 9 9 1 /$ se e fr o n t m at te r � 2 0 0 9 E ls ev ie r In c. A ll ri gh ts re se rv ed . d o i: 1 0 .1 0 1 6 /j .jc p .2 0 0 9 .0 4 .0 0 6 * C o rr es p o n d in g au th o r. T el .: +3 3 4 7 6 2 0 7 1 3 5 ; fa x: +3 3 4 7 6 2 0 7 6 4 8 . E -m a il a d d re ss : fa rh i@ il l.f r (E . Fa rh i) . Jo u rn al o f C o m p u ta ti o n al P h ys ic s 2 2 8 (2 0 0 9 ) 5 2 5 1 – 5 2 6 1 C o n te n ts li s ts a v a il a b le a t S c ie n c e D ir e c t Jo u rn al o f C o m p u ta ti o n al P h ys ic s jo u r n a l h o m e p a g e : w w w .e ls e v ie r .c o m /l o c a te /j c p A ut ho r's p er so na l c op y Fo r si m p le n eu tr o n b ea m co n fi gu ra ti on s, an al yt ic al m o d el s ar e av ai la b le to d es cr ib e th e d if fe re n t n eu tr o n o p ti cs el em en ts o f th e in st ru m en ts ,w h ic h m o d if y th e ch ar ac te ri st ic s o f th e b ea m (e .g .d iv er ge n ce ,w av el en gt h sp re ad ,s p at ia l an d ti m e d is tr ib u ti o n s) .T h is ap p ro ac h is va li d fo r in d iv id u al el em en ts su ch as gu id es [1 ,2 ], ch o p p er s [3 ,4 ], Fe rm i ch o p p er s [5 ,6 ], ve lo ci ty se le ct o rs [7 ], m o n o ch ro m at or s [8 – 1 1 ], an d d et ec to rs [1 2 – 1 4 ]. In th e ca se o f a li m it ed n u m b er o f o p ti ca l el em en ts , th e so ca ll ed ac ce p ta n ce d ia gr am th eo ry [2 ,1 5 ,1 6 ] m ay b e u se d , w it h in w h ic h th e n eu tr o n b ea m d is tr ib u ti o n s ar e co n si d er ed to b e h o m o ge n eo u s, tr ia n gu la r o r G au ss ia n .H o w ev er ,r ea l n eu tr o n in st ru m en ts ar e co m p o se d o f a la rg e n u m b er o f o p ti ca l el em en ts , an d th is b ri n gs ad d it io n al co m p le xi ty b y in tr o d u ci n g st ro n g co rr el at io n s b et w ee n n eu tr o n b ea m p ar am et er s li ke d iv er ge n ce an d p o si ti o n – w h ic h is th e b as is o f th e ac ce p ta n ce d ia gr am m et h o d – b u t al so w av el en gt h an d ti m e. T h e u su al an al yt ic al m et h o d s, su ch as p h as esp ac e th eo ry ,t h en re ac h th ei r li m it o f va li d it y in th e d es cr ip ti o n o f th e re su lt in g ef fe ct s. In o rd er to co p e w it h th is d if fi cu lt y, th e si m u la ti o n o f n eu tr o n sp ec tr o m et er s m ay b e p er fo rm ed u si n g M o n te C ar lo m et h o d s (f o r a ge n er al re vi ew ,s ee R ef . [ 1 7 ]) ,w h ic h ar e co m m o n ly u se d fo r th e d es cr ip ti o n o f m ic ro sc o p ic p h ys ic al p ro ce ss es su ch as ab so rp ti o n ,s ca tt er in g o r re fl ec ti o n .I n te gr at in g th es e ev en ts o ve r th e n eu tr o n tr aj ec to ri es re su lt s in an es ti m at io n o f m ea su ra b le q u an ti ti es ch ar ac te ri zi n g th e n eu tr o n in st ru m en t. M o re o ve r, u si n g im p o rt an ce sa m p li n g re d u ce s th e co m p u ta ti o n ti m e an d gi ve s b et te r ac cu ra cy .E ar ly im p le m en ta ti o n s o f th e M o n te C ar lo m et h o d fo r n eu tr o n in st ru m en ts u se d h o m em a d e co m p u te r p ro gr am s (s ee [1 8 ,1 9 ]) b u t, m o re re ce n tl y, ge n er al p ac ka ge s h av e b ee n d es ig n ed ,p ro vi d in g m o d el s fo r m o st o p ti ca l co m p o n en ts o f n eu tr o n sp ec tr o m et er s. T h e m o st w id el yu se d p ac ka ge s ar e N IS P [2 0 ], R es T ra x [2 1 ], M cS ta s [2 2 ], V it es s [2 3 ], an d ID E A S [2 4 ], w h ic h al lo w a w id e ra n ge o f n eu tr o n sc at te ri n g in st ru m en ts to b e si m u la te d .T h e n eu tr o n ra ytr ac in g M o n te C ar lo m et h o d h as b ee n u se d w id el y fo r gu id e st u d ie s [1 5 ,2 5 ,2 6 ], in st ru m en t o p ti m is at io n an d d es ig n [2 7 – 2 9 ]. Si n ce M o n te C ar lo ra ytr ac in g gi ve s ac cu ra te es ti m at es fo r th e fl u x an d re so lu ti o n , it en ab le s o p ti m u m p ar am et er se ts fo r th e in st ru m en t to b e d et er m in ed ,w h ic h is n o t al w ay s p o ss ib le w it h cl as si ca l an al yt ic al m et h o d s. In ad d it io n ,a s fo r an y in st ru m en t, in ce rt ai n ex p er im en t co n fi gu ra ti o n s, th e ex p er im en ta l si gn al m ay b e co n ta m in at ed d u e to va ri o u s co n tr ib u ti o n s to th e to ta ls ig n al co m in g ei th er fr o m th e in st ru m en t o r fr o m th e sa m p le su ch as b ac kg ro u n d ,c o h er en t an d in co h er en t sc at te rin g, se lf -s h ie ld in g an d m u lt ip le sc at te ri n g. So m e o f th es e q u es ti o n s m ay b e ta ck le d d ir ec tl y w it h M o n te C ar lo n eu tr o n sc at te ri n g in st ru m en t si m u la ti o n s b u t o th er s d ep en d in tr in si ca ll y o n th e sa m p le .I n d ee d th e ex p er im en ta ls ig n al is th e co n vo lu ti o n o ft h e in st ru m en tr es p o n se an d th e si gn al d u e to th e in te ra ct io n b et w ee n n eu tr o n s an d th e sa m p le (s tr u ct u re an d d yn am ic s) .S ep ar at in g in st ru m en t an d sa m p le co n tr ib u ti o n s re q u ir es b o th to b e kn o w n in d et ai l. A s a co n se q u en ce ,t h e co n ce p t o f vi rt u al ex p er im en ts [3 0 ], th at is si m u la ti o n s in cl u d in g ac cu ra te m o d el s fo r b o th in st ru m en ts an d sa m p le s, h as re ce n tl y b ec o m e a lo gi ca la n d im p o rt an t ex te n si o n o fM o n te C ar lo n eu tr o n sc at te ri n g in st ru m en ts im u la ti o n s. Fo r in st an ce ,f o r th e m u lt ip le sc at te ri n g co n tr ib u ti o n ,n o ex p er im en ta lm et h o d m ak es it p o ss ib le to ac cu ra te ly m ea su re th is co n tr ib u ti o n ,e ve n th o u gh it ca n b ec o m e si gn ifi ca n ta t lo w q m o m en tu m tr an sfe rs ,f o re xa m p le ,b el o w th e fi rs td if fr ac ti o n m ax im u m in li q u id s an d gl as se s, w h er e th e si n gl e sc at te ri n g co h er en ts ig n al is w ea k in m o st m at er ia ls .T h is is w h y at te m p ts h av e b ee n m ad e to re d u ce th e m u lt ip le sc at te ri n g co n tr ib u ti o n b y p ar ti ti o n in g th e sa m p le w it h ab so rb in g la ye rs ,a s in [3 1 ]. H o w ev er ,t h is is n o ta lw ay s ap p li ca b le th u s m ak in g th e si m u la ti o n ap p ro ac h ve ry va lu ab le . M an y m et h o d s an d ap p ro xi m at io n s h av e b ee n d ev el o p ed to q u an ti fy th es e co n tr ib u ti o n s an d ,f o r ex am p le ,a n al yt ic al fo rm u la e ex is t th at ca n b e ap p li ed fo r co rr ec ti n g m u lt ip le sc at te ri n g [3 2 ]. H o w ev er ,t h es e m et h o d s re m ai n li m it ed in th ei r ca p ab il it y to h an d le st ro n gl y cr o ss co rr el at ed n eu tr o n p ar am et er st at es , w h ic h o ri gi n at e fr o m , e. g. co m p le x in st ru m en t an d sa m p le ge o m et ry d es cr ip ti o n s. A n u m b er o f p re vi o u s M o n te C ar lo co d es [3 3 – 3 6 ] h av e b ee n d es ig n ed to ev al u at e si n gl e an d m u lt ip le sc at te ri n g, ab so rp ti o n , se lf -a b so rp ti o n an d tr an sm is si o n fa ct o rs . H o w ev er , th ey ar e o ft en li m it ed re ga rd in g, e. g. th e in st ru m en t ge o m et ry ,t h e sa m p le en vi ro n m en t an d sh ap e, o r th e ty p e o f ex p er im en t (d if fr ac ti o n ,t im eo ffl ig h t) . T h is p ap er p re se n ts th e co m p o n en t Is o tr o p ic _ q w in th e M cS ta s co d e [2 2 ]. It al lo w s th e sa m p le sc at te ri n g fu n ct io n S q ; x Þ, w h er e q an d x ar e th e w av ev ec to r an d en er gy tr an sf er s, to b e in cl u d ed in a M o n te C ar lo n eu tr o n sc at te ri n g in st ru m en t si m u la ti o n . T h is im p li es th at b o th el as ti c an d in el as ti c sc at te ri n g ar e ta ke n in to ac co u n t, fo r th e co h er en t an d in co h er en t p ro ce ss es . T h e o b je ct o f th e st u d y is to d em o n st ra te th at co m p le x in st ru m en t d es cr ip ti o n s ca n b e co u p le d to sa m p le si m u la ti o n s in o rd er to p ro d u ce vi rt u al ex p er im en t re su lt s th at co m p ar e w it h re al m ea su re m en ts . In th e n ex t se ct io n ,t h e ge n er al p ri n ci p le o f sa m p le si m u la ti o n s, d ed ic at ed to th e gl o b al si m u la ti o n o f n eu tr o n sc at te ri n g ex p er im en ts ,i s ex p la in ed .I n Se ct io n 3 w e co m p ar e a vi rt u al ex p er im en t o n li q u id R b w it h th e d ir ec t an al ys is o f th e co rr esp o n d in g ex p er im en ta l d at a an d w e fo cu s o n th e p o ss ib il it ie s fo r h an d li n g m u lt ip le sc at te ri n g in o rd er to d em o n st ra te th e u se fu ln es s o f su ch a n u m er ic al ap p ro ac h fo r th e an al ys is o f ex p er im en ta l d at a. W h il e th e ru b id iu m w o rk d o es n o t re ve al a p ar ti cu la r h ig h le ve l o f m u lt ip le sc at te ri n g, w e re ga rd th e w o rk o f C o p le y [3 1 ] as a re fe re n ce in th is co n te xt .F in al ly w e d is cu ss th e re su lt s an d gi ve so m e p er sp ec ti ve s o f th e p re se n t w o rk . 2 . S a m p le si m u la ti o n fo r v ir tu a l n e u tr o n sc a tt e ri n g e x p e ri m e n ts W it h a vi ew to p er fo rm in g vi rt u al n eu tr o n sc at te ri n g ex p er im en ts ,a n ew sa m p le co m p o n en t h as b ee n d ev el o p ed fo r th e M cS ta s p ac ka ge [2 2 ] in o rd er to si m u la te n eu tr o n sc at te ri n g fr o m an y is o tr o p ic m at er ia l su ch as li q u id s, gl as se s (a m o rp h o u s sy st em s) , p o ly m er s an d p o w d er s (c u rr en tl y, m o n o -c ry st al s ca n n o t b e h an d le d b y th is co m p o n en t) . T h e co m p o n en t Is o tr o p ic _ q w tr ea ts co h er en t an d in co h er en t n eu tr o n sc at te ri n g an d m ay b e u se d to m o d el m o st m at er ia ls ,i n cl u d in g sa m p le en vi ro n m en ts w it h co n ce n tr ic ge o m et ri es .T h e m et h o d p re se n te d h er e fo r h an d li n g n eu tr o n in te ra ct io n w it h is o tr o p ic m at er ia ls is si m il ar in m an y re sp ec ts to th e ea rl ie r M SC [3 3 ], D is cu s [3 4 ] an d M SC A T [3 5 ] m et h o d s, b u t th e im p le m en ta ti o n p re se n te d h er e is p ar t o f a m o re ge n er al tr ea tm en t o f a sa m p le in an in st ru m en t. 5 2 5 2 E . Fa rh i et a l. /J o u rn a l o f C o m p u ta ti o n a l P h y si cs 2 2 8 (2 0 0 9 ) 5 2 5 1 – 5 2 6 1 A ut ho r's p er so na l c op y In th e fo ll o w in g, w e co n si d er an is o tr o p ic m ed iu m ir ra d ia te d w it h a co ld o r th er m al n eu tr o n b ea m .W e ig n o re th e p o ss ib le th er m al fi ss io n ev en ts an d as su m e th at th e in co m in g n eu tr o n en er gy d o es n o t co rr es p o n d to a B re it – W ig n er re so n an ce in th e m at er ia l. Fu rt h er m o re ,w e d o n o t ta ke in to ac co u n t q u an tu m ef fe ct s in th e m at er ia l, n o r re fr ac ti o n an d p ri m ar y ex ti n ct io n . T h e ju st ifi ca ti o n o f u si n g th e d yn am ic st ru ct u re fa ct o r Sð q ; x Þ fo r th e d es cr ip ti o n o f th e sc at te ri n g ev en ts is gi ve n b y fo ll o w in g Sq u ir es [3 7 ]. T h e ex p er im en ta l co u n te rp ar t o f th e sc at te ri n g la w Sð q ; x Þ is th e n eu tr o n d o u b le d if fe re n ti al sc at te ri n g cr o ss se ct io n fo r b o th co h er en t an d in co h er en t p ro ce ss es : d 2 r d X d E f 1⁄4 r 4 p k f k i N Sð q ;x Þ; ð1 Þ w h ic h d es cr ib es th e n u m b er o f n eu tr o n s sc at te re d p er u n it so li d an gl e d X an d p er u n it fi n al en er gy d E f . In th is eq u at io n , N 1⁄4 q V is th e n u m b er o f at o m s in th e sc at te ri n g vo lu m e V w it h at o m ic n u m b er d en si ty q ;E f ;E i ; k f ;k i ar e th e ki n et ic en er gi es an d w av ev ec to rs o f fi n al an d in it ia ls ta te s re sp ec ti ve ly , r is th e b o u n d at o m sc at te ri n g cr o ss se ct io n , is th e so li d an gl e an d q ; x ar e th e w av ev ec to r an d en er gy tr an sf er at th e sa m p le .I n p ra ct ic e, th e d o u b le d if fe re n ti al cr o ss se ct io n is a li n ea r co m b in at io n o f th e co h er en t an d in co h er en t p ar ts o f th e d yn am ic st ru ct u re fa ct o r as : r Sð q ;x Þ 1⁄4 r co h S c o h ðq ;x Þ þ r in c S i n c ðq ;x Þ; ð2 Þ w h er e r co h (r es p .r in c ) is th e b o u n d at o m co h er en t (r es p .i n co h er en t) sc at te ri n g cr o ss se ct io n .C o n se q u en tl y th e st ru ct u re an d d yn am ic s o f is o tr o p ic sa m p le s ca n b e ch ar ac te ri se d b y th e q u an ti ty r S q ;x Þ, w h ic h co m p le te ly d et er m in es th e in te ra ct io n b et w ee n n eu tr o n s an d th e sa m p le an d th er ef o re ca n b e u se d as a p ro b ab il it y d is tr ib u ti o n o f x -e n er gy an d q -m o m en tu m tr an sf er s. W e co n si d er a n eu tr o n w it h a gi ve n p o si ti o n an d in ci d en t w av ev ec to r k i an d en er gy E i . In vi ew o f co m p u ti n g th e in te rac ti o n b et w ee n a n eu tr o n an d a m at er ia l o f gi ve n vo lu m e an d sh ap e, th e fi rs t st ep co n si st s in d et er m in in g th e p ro p ag at io n p at h le n gt h in th e m at er ia l b y ge o m et ri ca l in te rs ec ti o n s b et w ee n th e n eu tr o n tr aj ec to ry an d th e sa m p le vo lu m e. A lo n g th is p at h ,t h e n eu tr o n m ay ei th er in te ra ct w it h at o m s o f th e sa m p le ,t h ro u gh ab so rp ti o n o r sc at te ri n g, o r b e tr an sm it te d w it h o u t in te ra ct io n w it h th e m at er ia l an d ex it th e sa m p le . T h e p ro b ab il it y o f su ch an in te ra ct io n is go ve rn ed b y th e en er gy d ep en d en t to ta l cr o ss se ct io n r to t ac co u n ti n g fo r b o th sc at te ri n g an d ab so rp ti o n ,d efi n ed as : r to t ð E i Þ 1⁄4 r a b s ð E i Þ þ r s ð E i Þ : ð3 Þ In th is ex p re ss io n ,t h e cr o ss se ct io n s r a b s an d r s re fl ec t th e ef fe ct iv e in te ra ct io n su rf ac e fo r ab so rp ti o n an d sc at te ri n g re sp ec ti ve ly b et w ee n a n eu tr o n o f en er gy E i an d an at o m o f th e m at er ia l. T h er ef o re ,b ef o re d et er m in in g w h at h ap p en s to th e n eu tr o n ,w e h av e to co m p u te th e d if fe re n t co n tr ib u ti o n s to th e to ta l cr o ss se ct io n ,n am el y r a b s ð E i Þ an d r s ðE i Þ .T h es e q u an ti ti es ac tu al ly go ve rn th e ra ti o o f ab so rp ti o n to sc at te ri n g in th e m at er ia l fo r a gi ve n in ci d en t en er gy E i . 2 .1 . C ro ss se ct io n s E xc ep t fo r a fe w m at er ia ls w it h ab so rp ti o n re so n an ce s in th e co ld -t h er m al en er gy ra n ge ,t h e ab so rp ti o n cr o ss se ct io n fo r an in co m in g n eu tr o n o f ve lo ci ty v i 1⁄4 ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffiffi 2 E i = m p (i n m /s ), w h er e m is th e n eu tr o n m as s, is co m p u te d as r a b s ð E i Þ 1⁄4 r 2 2 00 a b s 2 2 00 ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffi ffiffi 2 E i = m