Spin dynamics in low-dimensional semiconductor structures

Résumé / Streszczenie Abstract This work is devoted to the studies of spin dynamics of magnetic Mn ions embedded in low-dimensional CdTe-based nanostructures. The particular emphasis is focused on the system of single CdTe quantum dots with single Mn ions, which give an insight into unperturbed interactions of magnetic ion with its semiconductor environment. A method of all-optical manipulation and readout of the spin state of a single magnetic ion is presented. The experiment exploits the spinconserving exciton transfer between neighbouring quantum dots to inject polarized exitons into the dot with the Mn ion and to orient its spin. The dynamics of the orientation process is measured in a time-resolved experiment and described with a simple rate equation model. One of possible orientation mechanisms the dark excitons recombination is discussed and shown experimentally. The optical orientation of the Mn ion is also used to investigate the spin-lattice relaxation of an isolated magnetic ion in low and high magnetic field. The work also addresses phenomena occurring in low and zero magnetic field in large systems of magnetic moments quantum wells and quantum dots containing Mn ions. New experimental technique of fast magnetic pulses is used to investigate the Mn electronic spin dynamics in the absence of magnetic field with nanosecond resolution. After the pulse of magnetic field, a fast decay of the magnetization is observed. The experimental findings are described in terms of hyperfine coupling with the nuclear spin of the Mn ions. The effect is highly sensitive to the presence of an anisotropy, particularly the one introduced by hole gas and by strain. Application of the external magnetic field suppresses the fast dynamics in diluted magnetic quantum te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2This work is devoted to the studies of spin dynamics of magnetic Mn ions embedded in low-dimensional CdTe-based nanostructures. The particular emphasis is focused on the system of single CdTe quantum dots with single Mn ions, which give an insight into unperturbed interactions of magnetic ion with its semiconductor environment. A method of all-optical manipulation and readout of the spin state of a single magnetic ion is presented. The experiment exploits the spinconserving exciton transfer between neighbouring quantum dots to inject polarized exitons into the dot with the Mn ion and to orient its spin. The dynamics of the orientation process is measured in a time-resolved experiment and described with a simple rate equation model. One of possible orientation mechanisms the dark excitons recombination is discussed and shown experimentally. The optical orientation of the Mn ion is also used to investigate the spin-lattice relaxation of an isolated magnetic ion in low and high magnetic field. The work also addresses phenomena occurring in low and zero magnetic field in large systems of magnetic moments quantum wells and quantum dots containing Mn ions. New experimental technique of fast magnetic pulses is used to investigate the Mn electronic spin dynamics in the absence of magnetic field with nanosecond resolution. After the pulse of magnetic field, a fast decay of the magnetization is observed. The experimental findings are described in terms of hyperfine coupling with the nuclear spin of the Mn ions. The effect is highly sensitive to the presence of an anisotropy, particularly the one introduced by hole gas and by strain. Application of the external magnetic field suppresses the fast dynamics in diluted magnetic quantum te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 wells and well known, slow spin-lattice relaxation is observed. Surprisingly, quantum dots with many Mn ions show fast spin dynamics even after application of external field, up to 0.5 T. The fast process may origin from the spin-spin interaction between the magnetic ions, especially if their spatial distribution within the dot is not uniform. The work is organized in following way: • In chapter 1 I briefly present a short introduction into the subject: description of basic properties of diluted magnetic semiconductors (Cd1−xMnxTe in particular) and low-dimensional semiconductor structures quantum wells and quantum dots containing magnetic ions. Current level of knowledge on spin dynamics in such systems is presented. The aim of this work is also defined. • Chapter 2 contains description of the samples used in this work. Both the growth techniques and the basic properties of quantum wells and quantum dots are presented. • Chapter 3 presents standard experimental techniques, commonly used in optical studies of semiconductor nanostructures. Micro photoluminescence, single photon correlation and spectroscopy in high magnetic field are discussed. • A new experimental technique of fast magnetic pulses is presented in chapter 4. The pulses of magnetic field are generated by a miniature magnetic coil placed directly on a sample surface. • Chapter 5 describes the experiment of optical spin manipulation of a single Mn ion embedded in the CdTe quantum dot. The dynamics of the orientation process was measured in a timeresolved experiment and described with a simple rate equation model. • One of possible Mn orientation mechanisms is discussed in chapter 6. The dark excitons optical transitions, which are allowed due to the presence of a magnetic impurity in the dot, can te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 efficiently induce the Mn polarization. • Chapter 7 describes investigation of the spin relaxation for systems of single and many magnetic ions, in both high and low magnetic field. In the case of a single Mn ion in a quantum dot it was possible to measure pure spin-lattice relaxation, unperturbed by the spin-spin interaction. In the case of diluted magnetic quantum wells a fast spin dynamics in the complete absence of the magnetic field was observed. • The last chapter 8 contains the summary of the work. Perspectives of future research in the fields discussed in this work are briefly presented. te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 Résumé Ce travail présente l’étude de la dynamique de spins d’ions Mn insérés dans des structures de CdTe de faibles dimensions. L’accent est plus particulièrement mis sur des bôıtes quantiques individuelles de CdTe contenant un ion Mn unique, ce qui permet d’accéder aux interactions non perturbées de l’ion magnétique avec son environnement semi-conducteur. Nous présentons une méthode purement optique de manipulation et de lecture des états de spin de l’ion magnétique unique. Les expériences utilisent le fait que les états de spin se conservent lors d’un transfert excitonique entre proches bôıtes quantiques, pour injecter un exciton polarisé dans la bôıte contenant l’ion Mn afin d’orienter son spin. Les dynamiques de processus de réorientation sont observées lors de mesures résolues en temps, puis analysées via un modèle simple d’équations de taux. Un des mécanismes possible de réorientation, la recombinaison d’excitons sombres, est présenté expérimentalement, puis discuté. L’orientation optique de l’ion Mn est aussi utilisée pour étudier les relaxations spin-réseau d’un ion magnétique isolé sous faibles et sous forts champs magnétiques. Ce travail décrit aussi les phénomènes présents pour des champs magnétiques nuls ou faibles dans des systèmes de moments magnétiques plus grands (puits et bôıtes quantiques contenant plusieurs ions Mn). Une nouvelle technique expérimentale, basée sur des impulsions magnétiques rapides, nous permet d’étudier la dynamique de spin des ions Mn en l’absence de champ magnétique et ce, avec une résolution temporelle de l’ordre de la nanoseconde. Nous observons une rapide décroissance de la magnétisation après une impulsion magnétique. Le phénomène est décrit en terme de couplage hyperfin avec le spin nucléaire des ions Mn. Cet effet est particulièrement sensible à toute anisotropie, notamment celles introduites par un gaz de trous ou par le contrainte du réseau. L’application d’un champ magnétique externe supprime les dynamiques rapides dans les puits quantiques magnétiques dilués et des phénomènes plus commun de relaxation te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 lente spin-réseau sont alors observés. Il est toutefois surprenant que les bôıtes quantiques avec un grand nombre d’ions Mn présentent ces dynamiques de spin rapides même après application d’un champ magnétique allant jusqu’à 0.5 T. Ce processus rapide pourrait venir des interactions spin-spin des ions Mn, en particulier si leur distribution spatiale n’est pas régulière à l’intérieur de la bôıte. Cette étude est organisée de la manière suivante: • Le Chapitre 1 présente une brève introduction au sujet: la description des propriétés fondamentales des semiconducteurs dilués magnétiques (en particulier les alliages de Cd1−xMnxTe) et des structures semiconductrices de basse dimensionnalité puits et bôıtes quantiques contenant des impuretés magnétiques. L’état de l’art concernant la dynamique de spin dans de tels systèmes est présenté. Le but de cette étude est ensuite défini. • Le Chapitre 2 est consacré à la description des échantillons utilisés dans cette étude. Les techniques de croissance ainsi que les propriétés des puits et des bôıtes quantiques sont présentées. • Le Chapitre 3 présente les techniques expérimentales, couramment utilisées pour les études de spectroscopie optique de nanostructures semiconductrices. Les techniques de micro-photoluminescence, de corrélation de photons et de spectroscopie sous champ magnétique intense sont discutées. • Une nouvelle technique expérimentale basée sur des impulsions magnétiques rapides est présentée au Chapitre 4. Les impulsions magnétiques sont générées par une bobine miniature placée directement sur la surface de l’échantillon. • Le Chapitre 5 decrit les expériences de manipulation optique du spin d’un ion Mn unique situé dans une bôıte quantique de CdTe. La dynamique de spin ainsi que le processus d’orientation du spin ont été mesuré par une expérience résolue en temps et sont décris par un modèle simple d’équations bilans. te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 • Un mécanisme possible d’orientation du spin des ions Mn est discuté au chapitre 6. Les transitions optiques des excitons obscurs, qui sont autorisées à cause de la présence d’une impureté magnétique dans la bôıte quantique, peuvent efficacement induire une polarisation de l’ion Mn. • Le Chapitre 7 décrit l’étude de la relaxation de spin dans des sytèmes d’ions uniques ou contenant plusieurs ions magnétiques, en condition de faible ou de fort champ magnétique appliqué. Dans le cas de l’ion Mn unique dans une bôıte quantique, il a été possible de mesurer directement la relaxation spin-réseau, non perturbée par l’interaction spin-spin. Dans le cas de puits quantiques dilués magnétique, une dynamique de spin rapide a été observé en absence de champ magnétique appliqué. • Le dernier Chapitre 8 présente un résumé de ce travail, ainsi que les possibles perspectives. te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 Streszczenie Niniejsza praca poświęcona jest badaniom dynamiki spinów magnetycznych jonów Mn w niskowymiarowych strukturach wykonanych z CdTe. Szczególną uwagę poświęcono systemowi pojedynczych kropek kwantowych zawierających pojedyncze jony Mn. Kropki takie oferują wyjątkową możliwość szczegółowego badania oddziaływań pojedynczego jonu magnetycznego z jego półprzewodnikowym otoczeniem. Zaprezentowano metodę optycznej manipulacji i odczytu stanu spinowego pojedynczego jonu magnetycznego. Eksperyment wykorzystuje transfer ekscytonu pomiędzy sąsiadującymi kropkami, podczas którego spin jest zachowany, do umieszczenia spolaryzowanych ekscytonów w kropce z jonem Mn i do zorientowania spinu tego ostatniego. Dynamika procesu orientacji została zbadana w eksperymencie czasowo-rozdzielczym i opisana prostym modelem. Przedyskutowano i zaprezentowano doświadczalnie jeden z możliwych mechanizmów orientacji optyczną rekombinację tzw. ciemnych ekscytonów. Optyczna orientacja spinu Mn została również użyta do zbadania relaksacji spin-sieć izolowanego jonu w niskim i wysokim polu magnetycznym. W pracy poruszono również zjawiska zachodzące w niskim i zerowym polu magnetycznym w dużych systemach jonów magnetycznych studniach i kropkach kwantowych zawierających jony Mn. Nowa technika eksperymentalna, wykorzystująca szybkie impulsy pola magnetycznego, została użyta do zbadania dynamiki elektronowego spinu jonów Mn przy braku zewnętrznego pola magnetycznego z nanosekundową rozdzielczością. Zaobserwowano szybką relaksację namagnesowania po impulsie pola. Wyniki doświadczalne opisano uwzględniając sprzężenie nadsubtelne ze spinem jądrowym jonów Mn. Zaobserwowany efekt jest czuły na obecość anizotropii, spowowodanej na przykład obecnością gazu dziurowego lub naprężeń. Przyłożenie zewnętrznego pola magnetycznego blokuje szybką relaksację namagnesowania w studniach kwantowych, a obserwowana jest dobrze pozte l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 nana relaksacja spin-sieć. Co zaskakujące, w kropkach kwantowych zawierających wiele jonów Mn szybka relaksacja jest obserwowana nawet po przyłożeniu zewnętrznego pola do 0,5 T. Ten szybki proces może być spowodowany oddziaływaniem spin-spin pomiędzy jonami magnetycznymi, szczególnie jeśli ich rozkład przestrzenny w kropce nie jest jednorodny. Układ pracy jest następujący: • W rozdziale 1 przedstawiono krótkie wprowadzenie do tematyki poruszanej w niniejszej pracy: opis podstawowych własności półprzewodników półmagnetycznych (ang. Diluted Magnetic Semiconductors), w szczególności Cd1−xMnxTe, oraz niskowymiarowych struktur półprzewodnikowych studni i kropek kwantowych zawierających jony magnetyczne. Przedstawiono obecny stan wiedzy na temat dynamiki spinów w takich strukturach, jak również określono cel niniejszej pracy. • Rozdział 2 zawiera opis spróbek użytych w pracy. Opisano zarówno techniki wzrostu, jak i podstawowe własności studni i kropek kwantowych. • W rozdziale 3 przedstawiono standardowe techniki pomiarowe, szeroko stosowane w optycznych badaniach nanostruktur półprzewodnikowych. Opisano techniki mikro-fotoluminescencji, korelacji pojedynczych fotonów oraz spektroskopii w wysokim polu magnetycznym. • Nowa technika eksperymentalna, wykorzystująca szybkie impulsy pola magnetycznego, została zaprezentowana w rozdziale 4. Impulsy pola magnetycznego są generowane za pomocą miniaturowej cewki umieszczonej bezpośrednio na powierzchni próbki. • W rozdziale 5 opisano eksperyment optycznej manipulacji spinem pojedynczego jonu Mn w kropce kwantowej wykonanej z CdTe. Dynamika procesu orientacji została zbadana w eksperymencie czasowo-rozdzielczym i opisana prostym modelem. te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2 • Jeden z możliwych mechanizmów orientacji spinu Mn przedyskutowano w rozdziale 6. Optyczna rekombinacja tzw. ciemnych ekscytonów, dozwolona dzięki obecności domieszki magnetycznej w kropce, może efektywnie indukować znaczącą polaryzację jonu Mn. • W rozdziale 7 opisano badania relaksacji spinowej w systemach z pojedynczym oraz z wieloma jonami magnetycznymi, zarówno w wysokim jak i niskim polu magnetycznym. W przypadku pojedynczego jonu Mn w kropce kwantowej możliwe było zbadanie czystej relaksacji spin-sieć, niezaburzonej poprzez oddziaływanie spin-spin. W przypadku studni kwantowych wykonanych z półprzewodnika półmagnetycznego zaobserwowano szybką relaksację przy braku zewnętrznego pola magnetycznego. • Ostatni rozdział 8 zawiera podsumowanie pracy. Możliwości dalszych badań w obszarach w niej poruszanych zostały krótko przedstawione. te l-0 06 47 04 3, v er si on 3 19 D ec 2 01 2