نام پژوهشگر: نجمه هشیار

سنتز سریم اکسید به روش رسوب گیری و بررسی تأثیر آن بر نانوکاتالیست cu/ceo2 درحضور ارتقاء دهنده پلاتین و منگنز برای خالص سازی هیدروژن در فرآیند اکسیداسیون ترجیحی
پایان نامه وزارت علوم، تحقیقات و فناوری - دانشگاه کاشان - دانشکده مهندسی 1391
  نجمه هشیار   عبداله ایران خواه

پیلهای سوختی انرژی شیمیایی را با بازده بسیار بالایی مستقیماً به انرژی الکتریکی تبدیل میکنند. بهترین سوخت پیلهای پلیمری، هیدروژن است که میتواند توسط فرایند ریفرمینگ با بخار آب تأمین شود. پس از فرایند ریفرمینگ واکنش جابجایی آب-گاز انجام می شود که غلظت co را به حدود 2-1% میرساند. از آنجایی که کاتالیست آند پیل های سوختی به شدت به حضور مونوکسیدکربن حساس است، لازم است که مقدار co ورودی به همراه هیدروژن به کمتر از ppm40 کاهش یابد. به این منظور از فرایند اکسیداسیون ترجیحی مونوکسیدکربن (prox) استفاده میشود تا co موجود در خوراک پیل سوختی را در حضور مقادیر زیاد h2 حذف و به co2 تبدیل کند و البته از اکسیداسیون هیدروژن و تولید آب هم جلوگیری شود. سریا به عنوان پایه کاتالیستی در فرایندهای بسیاری به خصوص اکسیداسیون ترجیحی کاربرد دارد. در این تحقیق سنتز ceo2 به روش رسوب گیری و با استفاده از روش طراحی آزمایشات بهینه سازی شد. با توجه به نتایج حاصل، شرایط بهینه سنتز این پایه عبارت است از: 10= ph، زمان پیرسازی 6 ساعت، دمای خشک شدن °c120و کلسیناسیون در دمای °c500 به مدت 6 ساعت. نانوکریستالهای سنتزشده با این شرایط، کروی شکل، با قطری کمتر از nm20 و مساحت سطح m2/g 45/74 به دست آمد. کاتالیست های بر پایه مس با بارگذاری های متفاوت بدون/ و در حضور ارتقادهنده های pt و mn بر روی سریای سنتز شده تلقیح شدند. نتایج آزمایش ها در محدوده دمایی 60 الی °c200 نشان داد که کاتالیست 7%cu/ce0.9mn0.1o2 نسبت به کاتالیست های دیگر بیشترین فعالیت را در محدوده وسیعی از دما با میزان تبدیل co تقریباً 100% و انتخاب پذیری co2 90% از خود نشان میدهد که باعث کاهش میزان co به کمتر از ppm40 می شود. استفاده از منگنز به عنوان ارتقادهنده پایه، میزان تبدیل co و انتخاب پذیری co2 را در تمام محدوده دمایی بررسی شده افزایش میدهد و افزودن پلاتین به عنوان ارتقادهنده جزء فعال نیز میزان تبدیل co را در دماهای کمتر از °c110 نسبت به کاتالیست مس بدون بهبوددهنده تا 40% افزایش می دهد، اما در دماهای بالاتر باعث کاهش میزان تبدیل co میشود. در ارزیابی شرایط عملیاتی مشاهده شد که محدوده دمایی °c160-100 برای فرایند prox نسبت به دماهای دیگر مناسبتر است. نسبت اکسیژن به مونوکسیدکربن موجود در خوراک (?) از 4-1 تغییر داده شد و بهترین عملکرد کاتالیست در 2=? حاصل شد. حضور h2o در خوراک اثر منفی بر عملکرد کاتالیست خواهد داشت و میزان تبدیل co را حدود 10% و انتخاب پذیری co2 را بیشتر از 30% نسبت به خوراک بدون آب کاهش داد. افزایش ghsvاز 10000 به h-130000 انتخاب پذیری co2 را افزایش ولی میزان تبدیل co را کاهش داد. در بررسی پایداری کاتالیست در دمای °c120، 2=? و 20000= ghsvمشخص شد که این کاتالیست پایداری مناسبی دارد به طوری که در 50 ساعت تست پایداری، عملکرد آن بدون تغییر باقی ماند.