نام پژوهشگر: حمیدرضا شیرمحمدی
حمیدرضا شیرمحمدی بابک کریمی
هدف اصلی در این رساله مطالعه عملکرد الکتروشیمیایی مزوحفره های منظم کربنی مشتق شده از مایع یونی برای واکنش احیای اکسیژن است. سنتز مزوحفره های منظم کربنی به روش نانوقالب گیری با استفاده از قالب مزوحفره سیلیکایی sba-15 و پیش ماده کربنی مایع یونی (1-متیل-3-فنیل اتیل ایمیدازولیوم هیدروژن سولفات) و همچنین مخلوط مایع یونی و گوانین در دماهای 800 ،900 و 1000 درجه سانتی گراد با روشی که قبلاً توسط کریمی و بهزادنیا انجام شده است، با اندکی تغییرات صورت گرفت. ساختارهای مزوحفره منظم کربنی نیتروژن دار، با استفاده از روش های مختلف آنالیز، از جمله آنالیز تخلخل سنجی، آنالیز وزن سنجی حرارتی، تصویربرداری میکروسکوپ الکترونی عبوری (tem)، اسپکتروسکوپی فتوالکترونی اشعه ایکس (xps) و الگوی پراش اشعه ایکس (xrd) مورد بررسی قرار گرفت. همه نانومواد کربنی سنتز شده دارای ساختار منظم مزوحفره بوده و درصد قابل توجهی نیتروژن دارند. فعالیت الکتروکاتالیزوری ساختارهای مزوحفره کربنی بدست آمده در واکنش احیای اکسیژن با روش های ولتامتری چرخه ای و ولتامتری هیدرودینامیکی در محیط های اسیدی و قلیایی مورد بررسی قرار گرفت. مطالعات ولتامتری روی الکترود دیسک گرافیت آغشته شده با مایع یونی به عنوان اتصال دهنده و پودر ساختارهای مزوحفره کربنی به عنوان اصلاح کننده انجام شد. بررسی های ولتامتری نشان داد این ساختارهای مزوحفره کربنی حاوی گروه های نیتروژن ، رفتار الکتروکاتالیزوری بسیار خوبی برای واکنش احیای اکسیژن از خود نشان داده و پتانسیل مازاد واکنش احیای اکسیژن را بطور چشمگیری کاهش دادند. برخی از این ساختارهای مزوحفره کربنی، پیک مربوط به احیای اکسیژن را در شرایط اسیدی در پتانسیل های مثبت نشان دادند که قابل مقایسه با کاتالیزورهای فلزی است. بررسی-های ما نشان داد که عملکرد کاتالیزوری ساختارهای مزوحفره کربنی، نه تنها به نوع ساختار کربنی، بلکه به مقدار نیتروژن و همچنین طبیعت شیمیایی گروه های عاملی نیتروژنی در ساختار مزوحفره کربنی بستگی دارد. در این مطالعه مشخص شد که مقدار بالای نیتروژن پیرولیکی و همچنین ساختار مزوحفره کربنی با میزان بالای گرافیتی شدن که بر روی عملکرد الکتروکاتالیزوری واکنش احیای اکسیژن اثر می-گذارد، به ترتیب به حضور گوانین به عنوان پیش ماده کربنی و دمای کربونیزه کردن بستگی دارد. در ادامه براساس نتایج ولتامتری، فرایند انتقال الکترون 4 الکترونی برای واکنش احیای اکسیژن با این نانوساختارهای کربنی محاسبه شد که محصول واکنش این فرایند آب است. مزاحمت متانول در واکنش احیای اکسیژن بر روی این ساختارهای کربنی با تکنیک ولتامتری چرخه ای و کرونوآمپرومتری به وسیله الکترود اصلاح شده چرخان بررسی شد و نشان داد فعالیت الکتروکاتالیزوری ساختارهای کربنی مورد نظر حتی در حضور متانول دستخوش تغییر و کاهش نمی شود.