امروزه نظریه تابعی چگالی و دسته معادلات تک ذره کان- شم که بر پایه این نظریه استخراج شده اند، به عنوان یک روش اساسی جهت محاسبات ساختار الکترونی جامدات مطرح می باشد. اما تاکنون فرمول بندی جامعی برای تابعی انرژی تبادلی– همبستگی که در این دسته معادلات وجود دارد، ارایه نشده است. مهم ترین تقریب هایی که برای محاسبه این عبارت استفاده می-شوند، تقریب چگالی موضعی lsda و شکل تکمیل شده آن یعنی تقریب شیب تعمیم یافته gga می باشند که در طیف وسیعی از مسایل جواب های قابل قبول و منطبق با نتایج تجربی ارایه داده اند. اما نقطه ضعف این تقریب ها بکارگیری آنها جهت توصیف ترکیبات همبسته قوی است. به همین دلیل در دو دهه اخیر روش های اصلاح شده مختلفی ارائه شده اند که به نام نظریه های نواری همبسته مشهور می باشند. موفق ترین این روشها در محاسبات بلورها تاکنون روش lsda+u بوده است. علی رغم مزیت ها و موفقیت های بزرگ این روش یکی از مشکلات بکارگیری آن این است که می بایست پارامتر هابارد u ( شدت دافعه کولنی ) و ثابت تبادلی j را از قبل محاسبه کنیم. همچنین موفق ترین این روش ها در محاسبه خواص اتم ها و مولکول ها در علم شیمی استفاده از تابعی های هیبرید بوده است. در سال 2006 میلادی پاول نواک و همکارانش یک تابعی وابسته به اربیتال برای دستگاه های همبسته قوی پیشنهاد کرده اند که در آن بخش تبادلی– همبستگی تابعی lda یا gga متناظر با زیر فضای حالت های الکترون های همبسته حذف شده و عبارت تبادلی هارتری– فوک متناظر جانشین آن شده است. این روش با نام روش انرژی تبادلی دقیق برای الکترون های همبسته (eece)، به صورت موفقیت آمیزی برای ترکیبات حاوی ترازهای d3 و f4 به کار گرفته شده است. تشابه تابعی eece با تابعی های هیبرید از لحاظ ساختار باعث پیاده سازی بعضی از این تابعی ها و استفاده از آنها بر پایه این روش تحت روش fp-(l)apw در نسخه های جدید کد wien2k شده است. ما در این پایان نامه خواص ساختاری، الکترونی و مغناطیسی ترکیبات (r=nd, sm, eu, gd, tb) 2ral و را با استفاده از تابعی های هیبرید بر پایه روش eece و همچنین روش lda+u به وسیله کد wien2k محاسبه و بررسی کرده ایم. سپس نتایج به دست آمده از هر روش را با نتایج تجربی مقایسه کرده ایم. در محاسبات مربوط به ترکیبات 2ral تراز f4 و در محاسبات مربوط به بلور 2ubi تراز f5 را به عنوان تراز همبسته انتخاب کرده ایم. خواص ساختاری ترکیبات 2ral را با به دست آوردن منحنی انرژی بر حسب حجم و محاسبه ثابت شبکه، مدول حجمی و مشتق آن نسبت به فشار بررسی کرده ایم. برای بررسی خواص الکترونی منحنی چگالی حالت ها و ساختار نواری را رسم کرده ایم و با نمودارهای طیف نمایی تجربی مقایسه کرده ایم. همچنین برای مطالعه خواص مغناطیسی گشتاور مغناطیسی اسپینی و مداری این ترکیبات را محاسبه کرده ایم. نتایج محاسبات ما نشان می دهد که استفاده از تابعی های هیبرید بر پایه روش eece علاوه بر صرفه جویی در وقت و هزینه منجر به ارایه نتایجی قابل مقایسه با روش lda+u می شود و حتی در برخی از موارد به مقادیر تجربی نزدیک ترند. انعطاف پذیر بودن این تابعی ها به دلیل وجود ضریب ? می تواند این روش را بسیار پرکاربردتر از روش lda+u سازد.

محاسبه های این دستگاه با استفاده از کد محاسباتی wien2k و بر پایه ی نظریه ی تابعی چگالی انجام شده است. برای حل معادلات کان-شم حاکم بر مساله از روش امواج تخت بهبود یافته بعلاوه ی اوربیتال های موضعی (apw+lo)استفاده شده است. با استفاده از همگرایی تابع کار و انرژی تشکیل سطح و همچنین مقایسه چگالی حالت-های اتم های میانی با چگالی حالت های انبوهه ی تنگستن تعداد 7 لایه برای زیرلایه انتخاب شد، سپس لایه های اورانیوم بر روی آن ها رشد داده شدند. با اعمال واهلش به ابریاخته های (110)u/w مشاهده شد که در هر 3 ابریاخته ی شامل 1، 2 و 3 لایه اورانیوم فواصل بین یاخته ای مابین لایه های تنگستن و اورانیوم کاهش و در سطح مقطع (جایی که اتم های تنگستن و اورانیوم با هم پیوند برقرار می کنند) افزایش می یابند. با توجه به گروه فضایی انتخاب شده برای لایه های نازک (110)u/w، cmmm، تنها یک جایگاه برای اتم های اورانیوم در هنگام نشستن بر روی زیرلایه ی تنگستن (110) وجود دارد و آن جایگاهی است که در آن اتم های اورانیوم در امتداد اتم های دومین لایه ی تنگستن قرار می گیرند. تاثیرهای کوانتومی اندازه در برخی از کمیت های فیزیکی مانند تابع کار، انرژی تشکیل سطح و گشتاور دوقطبی الکتریکی مشاهده گردید. با بررسی مقدار گشتاور مغناطیسی کل همراه با تغییر تعداد لایه های اورانیوم در لایه های نازک (110)u/w، شاهد کاهش این مقدار با افزایش تعداد لایه های اورانیوم هستیم که آن را می توان ناشی از اثر مجاورت و انحراف های شبکه ی ناشی از وجود زیرلایه تلقی کرد. همچنین با بررسی منحنی چگالی حالت ها در دستگاه (110)1u/7w دریافتیم که اغلب سهم این منحنی در نزدیکی تراز فرمی مربوط به مدار f5 اورانیوم می-باشد.

امروزه نظریه تابعی چگالی و دسته معادلات تک ذره کان-شم که برپایه این نظریه استوار شده اند، به عنوان یک روش دقیق برای محاسبات ساختار الکترونی جامدات به حساب می آیند. انرژی تبادلی موجود در دسته معادلات کان-شم از جمله انرژی تبادلی همبستگی را می توان با استفاده از تقریب هایی چون تقریب چگالی موضعی (lda) و تقریب شیب تعمیم یافته (gga) محاسبه کرد. بلور uptge در بین سری ترکیبات(t= pt, ni, pd) utge تنها بلوری است که ساختار مغناطیسی پیچشی یا سیکلوییدی دارد. این بلور در دمای k50 پادفرومغناطیس می شود. البته برای این دما مقادیر دیگری مثل k51 و k52 نیز ذکر شده است. برای این بلور ساختارهای مختلفی مثل tinisi و 2cecu نیز پیشنهاد شده است، اما طبق گزارشات بعدی ساختار پایدار این بلور ساختار euauge می باشد. در سلول واحد این بلور دو اتم اورانیوم وجود دارد. معلوم شده است که این دو اتم اورانیوم گشتاورهای مغناطیسی مختلفی را از خود نشان می دهند، زیرا این دو اتم دارای دو گروه نقطه ای متفاوت می باشند. اتم های 1u و2u به ترتیب دارای همسایگان نزدیک ge و pt می باشند. خواص اپتیکی این بلور نظیر ثابت دی الکتریک، ضریب انعکاس، ضریب جذب و... با استفاده از روش های تجربی نظیر اشعه x و پراش نوترونی بررسی شده اند. این نتایج نشان می دهند که نمودارهای بخش های حقیقی و موهومی ثابت دی الکتریک، توابع پهنی برحسب انرژی می-باشند. همچنین برای تمام خواص اپتیکی ناهمسانگردی در بین راستاهای مختلف دیده می شود. نتیجه مربوط به ضریب انعکاس نشان می دهد که این بلور دارای خاصیت فلزی می باشد و این ویژگی در راستای b نمود بیشتری پیدا می کند. در این پایان نامه محاسبات خود را با استفاده از کد محاسباتی wien2k انجام داده ایم. پارامترهای شبکه این بلور را با استفاده از تقریب pbe-gga به دست آورده ایم که در توافق خوبی با مقادیر تجربی آن می باشند. خواص مغناطیسی این بلور با استفاده از تقریب بالا مورد بررسی قرار گرفت اما همان طور که انتظار می رفت نتایج آن با تجربه هماهنگ نبود. برای رفع این نقیصه از تقریب lda+u+so استفاده شد، که نتایج آن در تناظر خوبی با یافته های تجربی است. بررسی ساختار الکترونی این بلور نشان می دهد که نمودار چگالی حالت های اوربیتال های f5 دو اتم اورانیوم در سطح فرمی هیبریدشدگی قوی باهم ندارند. در نهایت ویژگی های اپتیکی این بلور را محاسبه کرده ایم که نمودارهای این ویژگی ها نشان دهنده تناظر خوب بین تجربه و محاسبه است. نمودارهای پهنی برای بخش های حقیقی و موهومی تابع دی الکتریک برحسب انرژی به دست آمده است که در آنها ناهمساگردی اپتیکی برای هر سه راستا دیده می شود.

تاکنون توپولوژی چگالی بار در مورد بلورهای بسیاری مورد بررسی قرار گرفته است. در این پژوهش برای اولین بار توپولوژی چگالی بار در بلور خالص fcc-c60 و آلاییده fcc-n@c60 به منظور مطالعه پیوندهای موجود در این بلورها بررسی شده است. بلور خالص fcc-c60 در دمای اتاق و فشار معمولی در شبکه fcc با گروه فضایی fm3m متبلور می-شود. به منظور بدست آوردن ساختار الکترونی بلور fcc-c60 ابتدا ساختار هندسی این ترکیب شبیه سازی شده است. در مولکول c60 شبیه سازی شده سه دسته اتم کربن نامعادل وجود دارد. همین امر باعث شد بلور fcc-c60 که ساخته شد دارای 24 عملگر تقارنی و حجم محاسبات کمتری باشد. محاسبات خودسازگار توسط کد محاسباتی wien2k بر پایه نظریه تابعی چگالی و پتانسیل کامل انجام شده است. پارامترهای rmtkmax و gmax بهینه شده اند. برای واهلش اتمهای کربن در ساختار fcc-c60 ، محاسبه طول پیوندها و چگالی الکترونی از تقریب شیب تعمیم یافته pbe-gga استفاده نموده ایم. طول پیوندهای بدست آمده از این روش سازگاری خوبی با طول پیوندهای بدست آمده از روشهای تجربی دارد. برای تحلیل توپولوژی چگالی بار از برنامه critic بر پایه نظریه اتمها در مولکول ریچارد بیدر استفاده شده است. در این پژوهش تمامی پیوندهای موجود در بلور fcc-c60 بررسی شده است. قدرت و مرتبه پیوندهای بین اتمهای کربن با استفاده از طول پیوندها و مقادیر چگالی بار در نقاط پیوند محاسبه و با مرتبه پیوندهای بین اتمهای کربن در مولکولهای اتان، اتیلن و استیلن مقایسه شده اند. نکته جالبی که مشاهده کردیم، وجود یک نقطه بیشینه چگالی بار در وسط مولکولهای c60و ایجاد پیوند بین این نقاط بیشینه با اتمهای کربن بود که می تواند دلیلی برای کروی بودن مولکولهای c60 باشد. در مرحله بعد به بررسی توپولوژی چگالی بار در بلور آلاییده fcc-n@c60 پرداخته شده است. تغییرات طول پیوندها و چگالی الکترونی با تقریب pbe-gga محاسبه شده اند. تغییرات زیادی در توپولوژی چگالی بار نسبت بلور خالص مشاهده کردیم. سپس توپولوژی چگالی بار، طول و قدرت پیوندها در بلور آلاییده fcc-n@c60 را با بلور خالص fcc-c60 مقایسه شده اند.

گرافن نازک ترین ماده موجود در جهان است که از یک لایه گرافیت ساخته شده و ضخامت آن در حدود یک اتم است. گرافن در سال 2004 توسط دو دانشمند از دانشگاه منچستر سنتز شد و در سال 2010 هم این دو دانشمند به خاطر تولید گرافن، جایزه نوبل فیزیک را از آن خود کردند. بنا بر نظر بسیاری از دانشمندان علوم و فناوری، گرافن به علت خواص منحصر به فرد و فراوانی آن، می تواند جایگزین خوب و مطمئنی برای نیمه رساناهایی نظیر سیلیکون در صنایع نانو الکترونیک و بسیاری از صنایع دیگر باشد. سرعت حرکت حامل های بار در گرافن بسیار بالاتر از سرعت حرکت حامل های بار در سیلیکون می باشد پس دستگاه های الکترونیکی ساخته شده از گرافن می توانند با سرعت های بیشتری نسبت به سیلیکون کار کنند. یکی از مشکلات صنعتی شدن این عنصر نیمه رسانا گاف انرژی صفر آن است، که این گاف صفر باعث نشت جریان در حالت خاموش برای قطعات ساخته شده از این عنصر می شود و کاربرد این ماده را در صنعت نانو محدود کرده است. در این پژوهش محاسبات ما بر پایه نظریه تابعی چگالی و کد محاسباتی wien2k و با استفاده از سه تابعی lda ،gga و gga-ev انجام شد. ابتدا با بهینه کردن پارامترهای محاسباتی ساخنار گرافن تخت تک لایه و ابر یاخته آن را شبیه سازی کردیم و گاف صفر انرژی آن مورد تایید قرار دادیم. به دو روش روی ساختار الکترونی گرافن اثر گذاشتیم، سپس گاف نواری صفر گرافن را تغییر دادیم. در حالت اول در طول پیوند هایc-c گرافن تغییر ایجاد و به ازای هر یک از این تغییرات در صفحات گرافن اعوجاج ایجاد کردیم. وقتی که طول پیوندها تغییر کرد گاف نواری باز، و با اعمال اعوجاج گرافن تبدیل به رسانا شد. در حالت دوم با آلایش عناصر به روش جانشانی روی صفحات تخت ابر یاخته گرافن اثر گذاشته و خواص ساختاری و الکترونی آن را مورد بررسی قرار دادیم. ابتدا عناصر فلزی گروه لانتانیدها را جانشانی کردیم، و بلور ما رسانا شد. در گام بعدی از عناصر چهار ظرفیتی ge، si و ti استفاده کردیم، که در اثر جانشانی اتم های این عناصر با اتم های ابر یاخته گرافن، بلور ما تبدیل به نیمه رساناهایی با گاف انرژی غیر صفر شدند که این برای ساخت قطعات صنعتی نانو الکترونیک می تواند مفید باشد. دو عنصر هم گروهge و si تقریبا دارای گاف انرژی کمتری نسبت به ti هستند.

ساختار ?-al2o3، یک ساختار اسپینلی معیوب با تهی جاهای کاتیونی می باشد، که به عنوان یک اکسید فلزی متخلخل محسوب می شود. در این پایان نامه، ویژگی های ساختاری والکترونی ساختار انبوهه و نانولایه ی ترکیب ?-al2o3 مورد بررسی قرار گرفته-اند. محاسبه ها بر مبنای نظریه ی تابعی چگالی با استفاده از روش امواج تخت بهبود یافته خطی به علاوه ی اوربیتال های موضعی (lo+apw ) و استفاده از پتانسیل تبادلی بکه-جانسون اصلاح شده ( mbj) با کد محاسباتی wien2k انجام گرفته اند. ما ویژگی های ساختاری ترکیب ?-al2o3 را با استفاده از رهیافت pbe-gga مورد بررسی قرار داده ایم. در محاسبه ی پارامترهای ساختاری مانند ثابت های شبکه ی محاسباتی، مدول حجمی و مشتق آن، به نتایج قابل قبولی در توافق با مقادیر تجربی دست یافتیم، اما این رهیافت در محاسبه ی ساختار الکترونی موفق نبود و نشان دادیم که پتانسیل تبادلی mbj به عنوان یک روش شبه موضعی، می تواند گاف نواری ترکیب ?-al2o3 را در توافق بسیار خوبی با مقدار تجربی پیش بینی کند. ما همچنین، توجیه فیزیکی سازوکار این پتانسیل تبادلی در پیش بینی نتایج مطلوب ساختار الکترونی ترکیب ?-al2o3 را با رسم جمله های مختلف پتانسیل تبادلی mbj، به طور کاملاً واضح مورد بحث قرار دادیم. به دلیل حجم سنگین محاسبات ساختار نانولایه ی ?-al2o3 ، مطالعات بر روی نانولایه ی این ترکیب را فقط در دو راستای [001] و [110] محدود کردیم. به منظور بررسی پایداری نانولایه ها، انرژی تشکیل این نانو لایه ها محاسبه شدند و نتایج نشان دادند که نانولایه ی [110]، پایداری بیشتری نسبت به نانولایه ی [001] دارد. محاسبه ی ساختار الکترونی نانولایه ها را با رهیافت-های pbe-gga و gga-ev انجام دادیم و نتایج نشان دادند که رهیافت gga-ev، ساختار الکترونی را در مقایسه با رهیافت gga و کار دیگران، بهتر پیش بینی می کند. در گام بعد به منظور تحلیل بهتر داده های تجربی موجود برای ترکیب ?-al2o3 ، عیوب ذاتی اکسیژن و آلومینیوم خنثی و باردار را در این ترکیب وارد کردیم، که این منجر به ایجاد زیرترازهای دهنده و پذیرنده ای درون گاف نواری اصلی شد. تغییرات ساختار الکترونی ناشی از این عیوب ذاتی را با استفاده از پتانسیل تبادلی mbj ، محاسبه کردیم و نشان دادیم که نتایج حاصل از آن ها در توافق بسیار خوبی با مقدار تجربی و در مقایسه با کار دیگران می باشد. ما همچنین ساختار الکترونی ترکیب ?-al2o3 را در حضور یک میدان الکتریکی خارجی بررسی کردیم. نتایج نشان دادند که گاف نواری این ترکیب بعد از اعمال میدان الکتریکی خارجی کاهش پیدا می کند، ولی انرژی کل و نیروی وارد بر اتم ها افزایش می یابند. تغییرات طول و زوایای پیوند نسبت به تغییرات چگالی الکترونی در ناحیه ی پیوندی در اثر واهلش اتم ها، بیشتر است که این را به صورت جابه جایی زیر شبکه ی آنیون نسبت به زیر شبکه ی کاتیون، توصیف کردیم. در بخش تجربی این پایان نامه، توانستیم غشای اکسید آلومینیوم در فاز گاما را با موفقیت سنتز کنیم. بررسی و تحلیل نتایج حاصل از آنالیزهای تحریک ماورای بنفش و طیف فوتولومینسانس از نمونه های سنتز شده و بررسی گذارهای بین نواری ایجاد شده توسط نقص های نقطه ای خنثی و باردار، همخوانی بسیار خوبی با نتایج محاسباتی و شبیه سازی داشتند.

درک نظری موادی با بر¬هم¬کنش¬های موثر قوی بین الکترون¬ها، یکی از چالش برانگیزترین حوزه¬های پژوهشی حاضر در فیزیک ماده چگال است. مواد همبسته قوی به¬طور عمده از موادی تشکیل می¬شوند که اوربیتال¬های d و fآن¬ها در حال پرشدن باشد. به منظور بررسی رفتار و ویژگی¬های الکترونی دستگاه¬های بس¬ذره¬ای نظریه تابعی چگالی ((dft برای اولین بار توسط هوهنبرگ، کان و شم پیشنهاد شد. این نظریه تاکنون با استفاده از تقریب چگالی موضعی (lda) و تقریب شیب تعمیم یافته (gga) موفقیت¬های قابل توجه¬ای برای توصیف حالت پایه تعداد زیادی از دستگاه¬های فیزیکی موجود در طبیعت کسب کرده است. به¬دلیل فرض¬های ساده کننده موجود در تقریب¬های lda و gga، این تابعی¬ها همواره نمی¬توانند در توصیف سیستم¬هایی با برهم-کنش¬های کولنی قوی مانند ترکیب¬های خاکی کمیاب موفق عمل کنند. به منظور رفع این مشکل روش¬های اصلاح شده مختلفی ارایه شده¬اند، که به نظریه¬های نواری همبسته مشهور هستند. یکی از موفق¬ترین آنها، روش lda+u می¬باشد، که شکل اولیه فرمول¬بندی آن در سال 1991 توسط آنیسیمو معرفی شد. در این روش برای توصیف یک دستگاه همبسته قوی نوعی تصحیح انرژی در تابعی انرژی تقریب lda انجام شده است. با وجود این¬که تقریب lda+u تا حد زیادی مشکل توصیف دستگاه¬های همبسته قوی را برپایه نظریه تابعی چگالی رفع می¬کند، اما بزرگترین مشکل در به¬کار¬گیری این روش، این است که برای انجام محاسبه¬ها پارامترهایu (پارامتر هابارد پوشش شده) وj (پارامتر تبادلی پوشش شده) نیاز می¬باشند و نیز این روش نتوانست بعضی از ترکیبات همبسته قوی مانند فاز نارسانای مات پارامغناطیس، موادی دارای پوسته-f خالی با اثر چندتایه قوی را به خوبی توصیف کند. پس از این روش در طول دو دهه گذشته، با ترکیب نظریه میدان میانگین دینامیکی (dmft) و نظریه تابعی چگالی ،lda+dmft، ابزاری قدرتمند برای بررسی اثرهای همبستگی در ترکیب¬های همبسته قوی ایجاد شد تا درک فیزیکی بهتری از این مواد فراهم شود. ما در این پایان نامه ابتدا به معرفی روش lda+dmft پرداخته¬ایم. سپس با استفاده از کد wien2k مبتنی بر روش امواج تخت بهبود یافته بعلاوه اوربیتال¬های موضعی و تلفیق آن با کد triqs مبتنی بر روش تابع گرین، چگالی حالت¬های الکترونی بلور سریم در فاز گاما را با روش lda+dmftمحاسبه کرده¬ایم و به نتایج سازگارتری با تجربه نسبت به روش¬های دیگر دست یافته¬ایم. در نهایت خواص الکترونی و مغناطیسی ترکیب¬های (عنصرهای خاکی کمیاب r=) ral2که جز مواد همبسته قوی می¬باشند را با روش¬های ldaو lda+u بررسی و نتیجه¬ها را با نتیجه¬های روش تابعی¬های ترکیبی دهقانی و نتیجه¬های تجربی مقایسه کرده¬ایم. نتیجه¬های محاسبه¬های انجام شده نشان می¬دهند که استفاده از تابعی¬های ترکیبی برپایه روش eece برای بررسی ساختار ترکیب¬های ral2 منجر به ارایه نتیجه¬هایی قابل قیاس با روش lda+u شده و حتی در بعضی موارد به نتیجه¬های تجربی نزدیکترمی¬شود. سپس ویژگی¬های الکترونی نانولایه این ترکیب¬ها را مورد بررسی قرار داده¬ایم.

چکیده ندارد.

چکیده ندارد.

چکیده ندارد.

چکیده ندارد.

در ترکیبات ‏‎rin3‎‏ و ‏‎rsn3‎‏ خاک نادر ‏‎r‎‏ سه ظرفیتی است، بجز ‏‎eu‎‏ و ‏‎yb‎‏ ، که دو ظرفیتی اند . این امر به طور تجربی در سال 1977 به وسیله اندازه گیریهای همبستگی زاویه ای مختل شده در یک ناخالصی‏‎cd111‎‏ تعیین شده است . در آن زمان ، داده ها با استفاده از مدل بار نقطه ای تعبیر شده اند ، که اکنون غیرفیزیکی و غیرقابل اعتماد به شمار می آیند. این تعیین ظرفیت را بالقوه سوال برانگیز می کند . ما این داده ها را بازنگری کرده و آنها را با استفاده از محاسبات ابتدا به ساکن گرادیان میدان الکتریکی با جزئیات مورد بررسی و تحلیل قرار داده است. از این محاسبات یک ساز و کار فیزیکی که پاسخگوی تاثیر ظرفیت بر گرادیان میدان الکتریکی است به دست آورده شده است.یک طرح قابل اجرای کلی برای تعبیر گرادیانهای میدان الکتریکی استفاده شده است، که در یک روش شفاف اندازه گرادیان میدان الکتریکی را به خواص شیمیایی دستگاه مربوط می کند.