هیدروژن زدایی اتان بر روی کاتالیست های زئولیتی و تحلیل مدل های توزیع اندازه حفرات

هیدروژن زدایی از اتان با استفاده از کاتالیست های غربال مولکولی مختلف در حضور یا غیاب دی اکسید کربن مورد مطالعه قرار گرفته است. نتایج بدست آمده از کاتالیست های اسیدی و حاوی فلزات قلیایی با نتایج حاصل از اکسیدهای کروم و آهن مورد مقایسه قرار گرفت. مکانیزم واقعی فعال سازی بر روی سایت های اسیدی با حذف مداخله ی ماده ی اکسیدان مورد بررسی قرار گرفته است. تمام کاتالیست های اسیدی در هیدروژن زدایی از اتان تأثیر منفی داشتند. حتی حضور اکسیژن نیز به عنوان یک اکسیدکننده ی قوی نتوانست مکانیزم غالب را تغییر دهد. اطلاعات تجربی ارائه شده ثابت کردند که یک مکانیزم فعال سازی اسید برونشتد- باز لوئیس نمی تواند در این حالت موثر باشد. در نتیجه، یک مکانیزم اسید لوئیس- یون هیدرید به عنوان مسیر مناسب از اتان به اتیلن شناخته شد. اثر سایت های آلومینیوم در ساختار سیلیکونی در فعال سازی اتان نیز مورد بررسی قرار گرفت. در بخش تئوری این رساله، به ارزیابی ویژگی های ساختاری کاتالیست های زئولیتی پرداخته شده است. سه نقطه ی عطف اصلی در خصوص کاربرد نظریه ی هورواث و کاوازوئه برای محاسبه ی توزیع اندازه ی حفرات در ساختار استوانه ای شناسایی و معرفی شده و کاستی ها و نقاط قوت این مدل ها به تفکیک شرح داده شده است. نقایص مدل های قدیمی در فرمولاسیون ارائه شده در این رساله برطرف شده و در عین حال از تمام نقاط قوت مدل های قبلی نیز بهره گرفته شده است. انرژی های پتانسیل محاسبه شده توسط ریگ و ینگ به نحوی تعمیم داده شد که تمام برهمکنش های بین لایه ای و درون لایه ای را در بر گرفته و بطور همزمان فواصل انرژی بوجود آمده در فرمولاسیون ناپیوسته ی جدید با ترجمه ی مدل گسسته به معادله ی انتگرالی از نوع معادله ای که توسط سیتو و فولی ارائه شد حذف گردید. عبارت تصحیح پر شدن حفره که توسط چنگ و ینگ معرفی شده بود نیز در مدل جدید در نظر گرفته شد، اما بجای فرض اصلی بکار رفته مبنی بر برازش معادله ی لانگموئر بر داده های منحنی ایزوترم ارزیابی مستقیم این عبارت از طریق حل عددی پیشنهاد شده است. صحت مدل پیشنهادی در کاربرد آن برای چندین غربال مولکولی مورد آزمون قرار گرفته است. اندازه ی مجرای حفره ی محاسبه شده با مدل جدید با مقادیر متناظر از آنالیز بلورشناسی نمونه ها تطابق عالی داشتند.